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钟文武教授团队在国际顶级学术期刊《Advanced Materials》上发表了题为《Heterojunction-Guided Reconstruction toward Ru-Co Bridged Dual Sites for Efficient Oxide-Path Water Electrolysis》的研究论文(DOI: 10.1002/adma.74676)。该论文的研究成果为提升电催化析氧反应的效率提供了新的策略,并展示了异质结引导重构在激活氧化物路径机制中的独特作用。

氢能作为一种清洁、高效的可持续能源载体,其规模化制备对于实现“双碳”目标具有重要意义。电解水制氢是实现绿氢制备的核心技术路线之一,然而阳极析氧反应(OER)因涉及多步质子-电子转移过程,动力学缓慢,成为制约整体能量转换效率的关键瓶颈。传统的吸附质演化机理(AEM)受到标度关系的内在限制,难以突破活性-稳定性之间的权衡;而晶格氧氧化机理(LOM)虽然可在一定程度上提高活性,但晶格氧的参与容易导致催化剂结构坍塌和活性组分溶出。近年来,氧化物路径机理(OPM)作为一种通过双金属位点协同实现直接O–O偶联的新路径,为突破上述限制提供了新的可能。然而,如何通过精准的催化剂设计,可控地激活并稳定OPM路径,仍是一项极具挑战性的课题。

针对上述挑战,该研究提出了一种基于异质结引导重构的催化剂设计新策略。研究团队将钴镍碲化物异质结构与氧化钌进行复合,利用碲化物在阳极电位下的动态表面重构特性,原位生成亚稳态CoO₂相,并与相邻RuO₂形成Co–O–Ru桥联双活性位点。该界面结构的形成有效激活了氧化物路径机制,使两个吸附氧物种能够直接发生O–O偶联,从根本上绕过了传统AEM的标度关系限制和LOM的结构降解问题。同时,碲化镍组分作为电子受体,促进了高价钴物种的生成,并通过界面电子调控稳定了钌物种,显著抑制了其在苛刻阳极电位下的溶解流失。
基于这一设计,所开发的催化剂在碱性析氧反应中表现出了优异的综合性能:在100 mA cm⁻²电流密度下过电位仅为213 mV,钌质量归一化活性达到商业RuO₂的103倍,并且在阴离子交换膜电解槽中于1 A cm⁻²的工业级电流密度下实现了1.78 V的低槽电压,可稳定运行超过800小时,展现出良好的实际应用前景。该工作不仅为高性能、低贵金属析氧催化剂的设计提供了新的思路,也为通过动态界面工程调控电催化反应路径开辟了新的途径。
本研究得到了清华大学和台州学院等合作单位的大力支持,同时获得了国家自然科学基金、浙江省自然科学基金等项目的资助。
论文链接://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.74676