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舒杰教授团队在国际顶级学术期刊《Science Advances》上发表了题为《A sustainable seven-electron cascade battery via orchestrated gas-liquid-solid triphase redox reactions》的研究论文(DOI: 10.1126/sciadv.aef2744)。绍兴大学为第一完成单位和第一通讯单位,舒杰教授为通讯作者。《Science Advances》是美国科学促进会(AAAS)旗下《Science》系列的顶级期刊之一,是一本致力于发表高质量、创新性自然科学研究的综合性杂志。该研究针对传统水系硫基电池由于反应电子数受限而导致能量密度难以提升的问题,提出了一种在深共晶溶剂中协同整合气相、液相和固相反应的级联电池设计策略,实现了高效的七电子转移过程。
在各类新型储能体系中,硫基电池凭借硫资源丰富、低成本和环境友好等优势,被视为下一代高能量密度储能的候选者。传统的硫正极通过双电子转移过程可实现1675 mAh g-1的理论比容量,但仅依靠双电子反应仍难以满足对更高能量密度电池的追求。构建多电子转化反应是提升电池能量密度的有效策略,但如何在一个体系中同时激活并稳定多个氧化还原电对仍具挑战。近期研究表明,水系Cu-S体系通过铜离子价态变化,实现了S ↔ CuS ↔ Cu2S转化,从而表现出四电子反应机制。然而,这一机制仍存在局限:电解液中的活性铜物种未能得到充分利用。由于Cu+极易发生歧化,难以直接实现可逆的液相Cu2+/Cu+转化,针对这一挑战,引入Cl-进行配位调控,不仅能够有效稳定液相中的Cu+,高浓度的Cl-还能参与高电位的气相反应(Cl2 ↔ Cl-),从而为电池引入了全新的储能机制。因此,将高电位气相和液相氧化还原化学与现有的固相硫转化体系相结合,成为了构建高能量密度电池的新方向。
图1 气-液-固三相氧化还原级联电池工作机制示意图
该研究设计并构建了一种级联电池,在深共晶溶剂(DES)电解液中协同整合了气相(Cl2 ↔ Cl-)、液相(Cu2+ ↔ Cu+)和固相(S ↔ CuS ↔ Cu2S)氧化还原反应。富含氯离子的DES电解液改变了铜氧化还原热力学,通过形成稳定的[CuCl3]2-络合物实现了可逆的液相Cu2+/Cu+转化,并有效防止了歧化反应的发生。研究表明,利用DES中高浓度Cl-对液相Cu+的稳定作用,不仅成功激活了可逆的液相转化,还引入了高电位气相反应。在此基础上,电解液中剩余的铜离子继续介导了固相硫转化反应,实现了液相与固相转化的无缝级联。这种独特的气-液-固三相耦合策略成功解锁了高效的七电子转移过程。最终,该级联电池表现出优良的电化学性能,可提供高达4426.4 mAh g-1的高比容量,并在10 C倍率下循环2000次后仍保持88.5%的容量。此外,该工作还构建了软包电池,可实现1.5 V的工作电压和高达6825.17 Wh kg-1的能量密度,优于大多数水系硫基电池体系,充分展示了该级联电池在下一代高能量密度储能领域中的应用潜力。
文章链接://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.aef2744
作者简介:
舒杰,物理学博士,教授,博士生导师,英国皇家化学会会士,斯坦福大学全球前2%顶尖科学家,浙江省省级优秀教师,浙江省三育人先进个人。现任Current Science, Engineering and Technology主编,Frontiers in Energy Research副主编,Asian Journal of Physical and Chemical Sciences学术编辑,Acta Physico-Chimica Sinica编委,曾任Current Chinese Science执行主编和230余家国际期刊的审稿人,获省部级自然科学奖二等奖1项、授权国家发明专利80余项,出版学术专著2部、教材1部,在PNAS等期刊发表论文460余篇,其中入职绍兴大学以来(2026.01-至今)以通讯作者在Science Advances、Matter、Advanced Materials(2篇)、Angewandte Chemie International Edition、Materials Science and Engineering R-Reports、National Science Review、Coordination Chemistry Reviews等顶级期刊发表论文8篇。